5 февраля 1904 года был назначен настоятелем Воскресенского Ново-Иерусалимского монастыря и 14 февраля вступил в должность. Чтобы хозяйственное послушание исправлялось «как должно», а хором, монастырскими гостиницами и странноприимным домом управляли монашествующие, архимандрит Серафим увеличил в три раза число послушников. Поскольку бывшее в монастыре пение вызывало постоянное неудовольствие богомольцев, архимандрит Серафим сформировал «правильный хор певчих». Была закончена строительством и вступила в действие новая каменная двухэтажная гостиница, по монастырю проведён новый водопровод, позволивший значительно улучшить качество потребляемой воды, обновлён весь монастырский комплекс. Был обновлён и переустроен созданный архимандритом Леонидом (Кавелиным) музей. Кроме того, архимандрит Серафим дополнил его коллекцию своими пожертвованиями, начал составление новых описей музея и ризницы, организовал монастырскую библиотеку, для которой выписал газеты и журналы.
Особенную благодарность братии и посетителей монастыря архимандрит Серафим заслужил тем, что заменил в Воскресенском соборе чугунный пол на тёплый деревянный — был положен дубовый паркет, а освободившимися чугунными плитами вымощены дорожки в монастыре и тротуар от монастырских ворот до всех гостиниц и странноприимного дома, бывшие прежде неустроенными, так что весной и осенью бывала грязь.
Для реставрации иконостасов архимандрит Серафим пригласил иконописца Александра Лебедева, которого знал по его работам: «Лебедев вполне оправдал этот выбор. Реставрация производилась по всем правилам искусства. С каждого образа до реставрации снимался фотографический снимок, чтобы во всякое время и всякий мог видеть точность воспроизведения и судить о ценности искусства».